Οι σημαντικότεροι ρόλοι στην καριέρα της είναι η Τατιάνα στο «Ευγένιος Ονέγκιν» και η Νατάσα στο «Πόλεμος και Ειρήνη». Από τον ρόλο της Τατιάνα ουσιαστικά ξεκίνησε η μεγάλη καριέρα της, όταν όντας ακόμα φοιτήτρια η Νατάλια τραγουδούσε σε παραστάσεις του στούντιο Όπερας του Κρατικού Ωδείου της Μόσχας. Τη Νατάσα από τον «Πόλεμο και Ειρήνη» η Πετροζίτσκαγια υποδύθηκε την περασμένη χρονιά, κερδίζοντας το κοινό στις πρεμιέρες της παράστασης. Η αφομοίωση αυτού του ρόλου δεν ήταν εύκολη – εξηγεί η τραγουδίστρια:

- Για μένα δεν ήταν εύκολη υπόθεση – να τραγουδήσω στην όπερα του Προκόφιεφ. Χρειάστηκε πολύς χρόνος για να «αφομοιώσω» τη μουσική του και τον ρόλο της ηρωίδας μου. Αλλά σε ένα ή δύο μήνες κατάλαβα: σε κάθε γυναίκα κάπου στο βάθος υπάρχει μία Τάνια και μία Νατάσα.

Για την Νατάλια το όριο μεταξύ της σκηνής και της πραγματικής ζωής πρακτικά δεν υπάρχει. Ολόκληρη η ζωή της είναι ταγμένη στη δουλειά στο θέατρο. Για παράδειγμα, παρά τις αντιρρήσεις του συζύγου, στην πρώτη σκηνή του «Πόλεμος και Ειρήνη» σύμφωνα με την επιθυμία του σκηνοθέτη Αλεξάντρ Τίτελ η ίδια στέκεται σε ένα βάθρο, που υψώνεται οκτώ μέτρα πάνω από την ορχήστρα. Η Νατάλια παραδέχεται ότι εκείνη τη στιγμή φοβάται, αλλά για χάρη του ρόλου είναι έτοιμη για όλα. Για την Πετροζίτσκαγια είναι σημαντικό όχι μόνο να τραγουδάει στη σκηνή, αλλά και να παίζει:

- Ίσως αυτό δεν πρέπει να ακουστεί από μία τραγουδίστρια όπερας, όμως είμαι μία ηθοποιός του Μουσικού Θεάτρου. Εργάζομαι συγκεκριμένα σε αυτό το θέατρο, επειδή εδώ βρίσκεται ο Αλεξάντρ Τίτελ. Δε δίνει ευκαιρία μόνο για να στέκεσαι στη σκηνή και να μην καταλαβαίνεις, τι τραγουδάς, τι προσπαθείς εκείνη τη στιγμή να πεις στους ανθρώπους. Στον «Πόλεμο και Ειρήνη» έχω μερικές γραμμές, όπου ξεχνάω το τραγούδι. Σε αυτές τις στιγμές ζω τόσο πολύ με την καρδιά και την ψυχή της Νατάσα, που, ας με συγχωρέσει ο Προκόφιεφ, δε με νοιάζει να τραγουδήσω κάποιες νότες. Μπορώ απλά να μιλάω, μπορώ απλά να φωνάζω.

Οι κριτικοί μουσικής και το κοινό πληρώνουν τη Νατάλια για αυτή τη δουλειά με ευγνωμοσύνη. Οι δημοσιογράφοι την αποκαλούν συγκινητική και χαριτωμένη, σημειώνοντας τη δεξιοτεχνία και το μεράκι της. Και το κοινό την υποδέχεται με επευφημίες. Η ίδια η Νατάλια λέει ότι το Μουσικό Θέατρο των Στανισλάφσκι και Νεμιρόβιτς-Ντάντσενκο έχει γίνει για αυτήν πραγματικό σπίτι:

- Στη Μόσχα για μένα υπάρχει μόνο το θέατρό μας – με την υπέροχη ορχήστρα και την υπέροχη ομάδα. Και τι υπερόχος που είναι ο θεατής μας! Οι άνθρωποι έρχονται στις παραστάσεις περισσότερο από μία φορά, και, όπως κι εμείς, έρχονται εδώ σαν στο σπίτι τους. Και καταλαβαίνεις, ότι πρακτικά πάντα τραγουδάς για τους συγγενείς σου και τους αγαπημένους ανθρώπους.

Με τους ακροατές η Νατάλια επικοινωνεί ενεργά μέσω των κοινωνικών δικτύων. Λέει ότι είναι πάντα έτοιμη να ακούσει τις συμβουλές και τις κριτικές παρατηρήσεις. Ωστόσο, ο πιο αυστηρός κριτής είναι η ίδια:

- Πάντα θέλω να είμαι υπεύθυνη για τον εαυτό μου, ώστε να μην κατηγορώ κανέναν. Μου αρέσει να δουλεύω, μου αρέσει να είμαι απασχολημένη. Και είμαι ευτυχισμένη που έχω αυτή τη δουλειά.